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福建物構所煤基碳酸二甲酯催化劑研究取得進展
Data : 2019 - 04 - 24
    近日,中國科學院福建物構所結構化學國家重點實驗室的研究人員在煤制碳酸二甲酯催化劑研究方面取得新進展,成功開發出原子級分散Pd催化劑,具有出色的催化性能。該項研究將加快煤制碳酸二甲酯催化技術的工業化進程。

碳酸二甲酯被譽為綠色化學品,其需求量隨著動力電池和聚碳酸酯產業的快速發展而高速增長。目前工業主流的酯交換生產技術存在產品成本高、原料環氧丙烷生產過程污染嚴重等問題。與酯交換法相比,CO酯化制碳酸二甲酯的原料僅為甲醇、COO2,產品成本低,具有很強的競爭優勢。但是,由于催化劑存在活性、選擇性和穩定性等綜合性能偏低的情況,CO酯化制碳酸二甲酯催化技術一直未能實現工業化。

 

    在國家重點研發計劃、國家基金重大研究計劃、中科院先導A、中科院青年創新促進會等項目的資助下,福建物構所結構化學國家重點實驗室郭國聰課題組徐忠寧研究員和莊巍課題組陳浙寧副研究員密切合作,在實驗結果的基礎上通過理論計算揭示了產物選擇性調控的催化功能基元:原子級分散的單Pd活性中心有利于通過Eley-Rideal機理生成碳酸二甲酯,而雙Pd活性中心則有利于通過Langmuir-Hinshelwood機理生成另一種產物草酸二甲酯;進而通過理論計算優化、理性設計和可控合成了分子篩穩定的原子級分散Pd催化劑;通過球差校正電鏡和同步輻射等表征手段,確認催化劑中原子級分散的單Pd活性中心是以PdO4的配位結構存在,與理論設計催化劑模型結構一致。該催化劑表現出很好的催化性能:CO轉化率超過80%,碳酸二甲酯選擇性接近100%,連續運行100小時性能無衰減。該研究結果將加快CO酯化制碳酸二甲酯催化技術的工業化進程。相關基礎研究結果在線發表于ACSCatalysis (DOI:10.1021/acscatal.9b00286)

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